Silke Merchel, Ulrich Herpers und Rolf Michel

In der angeborenen Neugierde unsere Ursprünge zu erkunden, bieten uns Meteorite als einziges auf der Erde verfügbares Material die Möglichkeit, Ereignisse zu rekonstruieren, die sich vor Millionen bis Milliarden von Jahren im Kosmos zugetragen haben. Es sind nicht nur Rückschlüsse auf die (extra-)terrestrische Geschichte dieser Kleinstkörper, sondern auch Aussagen über die spektrale Verteilung und zeitliche Variation der kosmischen Strahlung möglich. Darüber hinaus speichern Meteorite Informationen über die Bildung unseres Sonnensystems und die in ihnen vorhandenen "präsolaren Körner" weisen auf Nukleosynthesevorgänge in Sternen sogar vor dieser Zeit hin. Zur Entschlüsselung der in Form von Element- und Isotopenzusammensetzungen "versteckten" Informationen kommen klassische chemische Analysemethoden wie ICP-OES, RFA, MS (Edelgas-MS, SIMS, (N)TIMS), SEM/EDX, (R)NAA und Radioaktivitätsmessungen, aber auch neuere hochsensitive Methoden wie die Beschleunigermassenspektrometrie (AMS), zum Einsatz.

Die AMS dient vor allen Dingen zur Analyse von sog. kosmogenen Radionukliden. Diese kosmogenen Nuklide (stabile und radioaktive) werden durch Kernreaktionen der kosmischen Strahlung mit (extra-)terrestrischer Materie produziert.

In Form der kosmogenen Nuklide spiegelt sich die Geschichte des bestrahlten Körpers wider. So kann z.B. ein Meteorit, der auf der Erde gefunden wird, Informationen über mehrere Zeitabschnitte seines "Lebens" (Abb. 1) speichern, d.h. u.a. als das Material Teil eines Mutterkörpers wie Asteroid, Mond oder Planet (2p-Bestrahlungsalter) war. Einschläge auf den Meteoritenmutterkörpern, in der Regel den Asteroiden, bzw. Kollisionen führen zur Absprengung von Material, welches auf Umlaufbahnen gelangen kann, die entweder direkt die Erdbahn kreuzen oder deren Umlaufbahn durch die Schwerkraftwirkung der Planeten, insbesondere Jupiter, gestört werden, so dass sie instabil werden und mit der Erde, ihrem Mond oder einem anderen Planeten des inneren Sonnensystems kollidieren können. Die Zeit, die das Material als sog. Meteoroid, zwischen Ablösung aus dem Meteoritenkörper und Eintritt in die Erdatmosphäre wird als 4p- oder kosmisches Bestrahlungsalter bezeichnet und kann ebenfalls rekonstruiert werden. Die Zeit, die der Meteorit nach seinem Fall auf der Erde, abgeschirmt durch die Erdatmosphäre, verbracht hat, wird terrestrisches oder irdisches Alter genannt.

Abbildung 1: Zeitabschnitte im "Meteoritenleben".

Abbildung 2: Ansteigen und Abklingen der Aktivität kosmogener Radionuklide in Meteoriten.

Die sog. Produktionsraten der Nuklide sind einerseits abhängig von der chemischen Zusammensetzung der bestrahlten Objekte, andererseits werden sie beeinflusst durch die individuelle Bestrahlungsgeometrie. So variiert die Produktion je nach Abschirmtiefe im Meteoritenmutterkörper und Meteoroiden und des präatmosphärischen Radius des bestrahlten Körpers. Stabile kosmogene Nuklide werden über die ganze Expositionsdauer der extraterrestrischen Materie stetig akkumuliert und können wie auch die stabilen Zerfallsprodukte der primordialen Radioisotope (T_1/2 > 10⁹ a) mittels Massenspektrometrie oder RNAA (Radiochemische Neutronenaktivierungsanalyse) nachgewiesen werden. Radioaktive kosmogene Nuklide streben entsprechend einer Exponentialfunktion in Abhängigkeit Ihrer Halbwertszeit einem Sättigungswert entgegen, da es während der Bestrahlung schon zum Zerfall der Nuklide kommt (Abb. 2). Durch den Vergleich der experimentell ermittelten Konzentrationen in Meteoriten mit aus physikalischen Modellen berechneten elementspezifischen, tiefen- und größenabhängigen Produktionsraten, sind wir in der Lage, alle "Lebensabschnitte" eines Meteoriten zu rekonstruieren.

Abbildung 3: Übersicht der Halbwertszeiten kosmogener Radionuklide (t1/2 > 1 Jahr).

Zur Bestimmung langlebiger Radionuklide (Abb. 3) geringer spezifischer Aktivität sind klassische Verfahren wie die Zerfallszählung meist von begrenzter Empfindlichkeit, insbesondere wenn die zu bestimmenden Nuklide keine günstig zu detektierende Strahlung emittieren, z.B. reine ß^--Emitter wie ¹⁰Be oder reine Elektroneneinfang-Nuklide wie ⁵³Mn. Die Beschleunigermassenspektrometrie (accelerator mass spectrometry, AMS) misst dahingegen ähnlich der konventionellen Massenspektrometrie (MS) nicht den Zerfall der Radionuklide, sondern die Zahl der noch nicht zerfallenen Atome. Der prinzipielle Unterschied zwischen MS und AMS liegt in der Energie, auf die die Ionen beschleunigt werden: Durch die höhere Energie der Ionen (MeV statt keV) erreicht die AMS durchschnittlich eine um fünf Zehnerpotenzen niedrigere Nachweisgrenze als die MS. Dabei können aufgrund der hohen Energie der Ionen störende Interferenzen durch Molekülionen und Isobaren beseitigt werden. Die von Alvarez und Cornog schon 1939 [ALV39] erstmalig durchgeführte Methode der AMS wurde erst in den 70er Jahren zur Durchführung von ¹⁴C-Datierungen [MUL77] wiederentdeckt und ist mittlerweile zu einer unentbehrlichen Analysemethode in zahlreichen Forschungsgebieten geworden.

Grundsätzlich besteht eine AMS-Anlage immer aus denselben prinzipiellen Komponenten, die in Abb. 4 skizziert sind. In der Ionenquelle werden meist durch Beschuss mit Cs⁺-Ionen aus den festen Proben einfach negative Element- oder Molekülionen, z.B. BeO^-, erzeugt und extrahiert. Störende Isobare, die keine stabilen negativen Ionen bilden können, z.B. Mg^-, werden in diesem Schritt unterdrückt.

Abbildung 4: Schematischer Aufbau einer AMS-Anlage.

Der Injektor ist ein erster magnetischer Analysator, welcher nur die zu messenden Ionen in den Tandembeschleuniger einschießt. Die Selektion erfolgt dabei nach der kinetischen Energie, der Masse und der Ladung des Teilchens, so dass es zur Isotopentrennung kommt. Die Ionen werden nun im Tandembeschleuniger auf das positiv geladene Hochspannungsterminal beschleunigt, wo sich ein "Stripper" aus Folie oder Gas befindet. Dort werden nicht nur Hüllenelektronen entfernt, so dass eine Ladungsumkehr zu mehrfach positiven Ionen erfolgt, darüber hinaus brechen bei diesem Vorgang auch alle Molekülbindungen auf. Demnach erfahren nur noch positiv geladene Atomionen (Be³⁺, Ni¹³⁺) eine weitere Beschleunigung zum anderen auf Erdpotential liegenden Ende des Tandems.
Der Ionenstrahl, der den Beschleuniger verlässt, besteht aus verschiedenen Ionensorten mit unterschiedlichen Ladungszuständen und Energien. Ein fakultativer elektrostatischer Analysator, der die Ionen nach ihrer elektrischen Steifigkeit trennt, beseitigt die Ionen mit "falscher" Energie und reduziert so den Untergrund. Ein Analysiermagnet auf dieser Hochenergieseite separiert die Ionen nochmals nach ihrer magnetischen Steifigkeit, und ist somit ein zweiter Massenseparator. Beide Schritte dienen der weiteren Reduzierung des Untergrundes u.a. durch molekulare Fragmente.

Das Detektorsystem, in dem Isotope identifiziert werden, ist stark nach den Anforderungen ausgerichtet. Meist finden jedoch Gasionisationsdetektoren für die Zählung der durch die radioaktiven Isotope ausgelösten Ereignisse Verwendung, wohingegen der makroskopische Strom der stabilen Isotope über Faraday-Cups gemessen wird. Aus den Ergebnissen ergibt sich dann das für die Probe charakteristische Verhältnis radioaktiver zu stabilen Kernen.
Neben den oben beschriebenen prinzipiellen Bestandteilen einer AMS-Anlage werden insbesondere bei der Detektion der schwereren Radionuklide wie ⁵³Mn, ⁵⁹Ni und ⁶⁰Fe zusätzliche Methoden zur Isobarenunterdrückung benötigt. So können gasgefüllte Magneten und Flugzeitspektrometer gute Ergebnisse erzielen.

Da die AMS-Technik keine Absolutbestimmungen liefert, muss grundsätzlich die AMS-Messung einer unbekannten Probe relativ zu Standardproben mit bekanntem Isotopenverhältnis durchgeführt werden. Der Vorteil der AMS-Technik gegenüber Zähltechniken liegt in erster Linie in ihrer Empfindlichkeit. Das heißt, geringe Probenmengen der meist sehr wertvollen Proben können innerhalb kurzer Zeit analysiert werden. Typische Messzeiten von Meteoritenproben liegen in etwa bei 10-20 min. Die Bestimmung von weniger als 1 Million Atome oder 10^-15g des Analyten ist problemlos. Jedoch darf man nicht vergessen, dass vor einer möglichen AMS-Messung der Analyt mittels klassischer nasschemischer radiochemischer Methoden von der Matrix und den anderen Analyten zeitintensiv separiert werden muss [MER98,MER99]. Das heißt die apparativ und finanziell aufwendige AMS-Methode kann im Gegensatz zur z.B. g-g-Koinzidenzmessung von ²⁶Al nicht zerstörungsfrei erfolgen und neben der reinen AMS-Messzeit muss auch die Zeit für die Probenvorbereitung berücksichtigt werden.

Als eines der interessanten Analyseobjekte untersuchten wir ein Stück des Meteoriten Dar al Gani 262 (DG262). Der 513 g schwere Meteorit (Abb. 5) wurde am 23. März 1997 in der libyschen Sahara im Rahmen einer Meteoritensuchexpedition gefunden und ist der erste Meteorit lunaren Ursprungs in der nördlichen Hemisphäre [BIS97,WOL97]. Aufgrund seiner schon mit bloßem Auge zu erkennenden ungewöhnlichen Struktur stand der Meteorit schon kurze Zeit später intensiven Untersuchungen zur Verfügung [BIS98].

Abbildung 5: Der Mondmeteorit Dar al Gani 262 an seiner Fundstelle.

Die langlebigen kosmogenen Radionuklide konnten in einem 73 mg schweren Aliquot am 6 MV Tandembeschleuniger der ETH/PSI in Zürich (¹⁰Be, ²⁶Al) bzw. am 14 MV Tandembeschleuniger der TU/LMU München (⁵³Mn) bestimmt werden (Abb. 6). Mittels ICP-OES wurden die Haupttargetelemente für die Bildung dieser Nuklide in der Probe bestimmt, so dass individuelle Modellrechnungen der Produktionsraten mittel Monte-Carlo-Simulation durchgeführt werden konnten.

Abbildung 6: Tandembeschleuniger in Zürich und München.

Abbildung 7: Vergleich der Radionuklidkonzentrationen von 26Al und 53Mn in DG262 mit berechneten Sättigungsproduktionsraten in 4p -Bestrahlungsgeometrie.

Allein auf Grundlage der bestimmten Radionukliddaten kann für DG262 folgendes Szenario rekonstruiert werden: Der Vergleich mit theoretischen 4p-Produktionsraten auf Basis der chemischen Zusammensetzung von DG262 zeigt, dass die hohe ⁵³Mn-Aktivität relativ zu den geringen ²⁶Al- und ¹⁰Be-Aktivitäten (Abb. 7) hauptsächlich auf dem Mond produziert wurden bzw. t_4p gegenüber den Halbwertszeiten der Radionuklide gering sein muss. Aufgrund der unterschiedlichen Halbwertszeiten müssten nämlich bei einer Bestrahlung während des t_4p zuerst die kurzlebigeren Radionuklide ihre 4p-Sättigungsproduktionsraten erreichen und bei weiterer Bestrahlung erst ⁵³Mn. In umgekehrter Reihenfolge kann bei einer längeren terrestrischen Aufenthaltsdauer, die für Meteoritenfunde aus heißen Wüsten allerdings äußerst unwahrscheinlich ist, zuerst eine scheinbare Untersättigung des kürzerlebigen 26Al (T_1/2=0,7 Ma) und dann erst die der längerlebigen (T_1/2 = 1,5 (¹⁰Be) bzw. 3,7 Ma (⁵³Mn)) Nuklide beobachtet werden.

Für die Abschätzung der Produktionsrate bzw. der Abschirmtiefe der analysierten Probe auf dem Mond kann aufgrund der Normierung der ⁵³Mn-Aktivitäten auf das Haupttargetelement Eisen die ermittelte Aktivität direkt mit dem von Imamura et al. [IMA73] bestimmten Tiefenprofil des Apollo-15-Drill-Cores verglichen werden (Abb. 8). Man sieht, dass im Rahmen der Fehler DG262 nur aus einem Oberflächenbereich mit einer Abschirmtiefe kleiner 125 g/cm² stammen kann.

Abbildung 8: Vergleich der Radionukliddaten von DG262 mit Daten aus Mond-Bohrkernen.

Da die Produktion von ¹⁰Be und ²⁶Al stark von der chemischen Zusammensetzung der bestrahlten Probe abhängig ist, ist der Vergleich mit den bestuntersuchtesten Proben des Apollo-15-Drill-Cores [NIS84/84b] auch über semi-empirische Korrekturen bezüglich der variierenden Zusammensetzung wegen der darin implizierten Fehler nicht ratsam. Vielmehr können drei Proben aus einem Mond-Bohrkern (Apollo 16) gefunden werden, in dem die Radionuklide ¹⁰Be und ²⁶Al bestimmt worden sind und die chemisch DG262 ähnlich sind [NIS96]. Nach Abb. 8 zeigt der Vergleich, dass entsprechend der gemessenen ¹⁰Be-Aktivität DG262 nur aus einem Bereich mit einer Abschirmtiefe größer als 55 g/cm² herausgeschlagen werden konnte. Die ²⁶Al-Aktivität von DG262 erfordert jedoch eine Bestrahlungsposition in einer Tiefe von nicht mehr als 85 g/cm². Demnach ergibt sich unter der berechtigten Annahme eines kurzen terrestrischen Alters des Meteoriten eine Abschirmtiefe von 55-85 g/cm² für DG262. Eine zusätzliche Produktion der Radionuklide im Meteoroiden in 4p würde, wie schon erwähnt, erst ²⁶Al, dann ¹⁰Be und schließlich zuletzt ⁵³Mn weiter erhöhen, so dass bei einem Meteoroidenradius von 10 cm die 2 p-Bestrahlungsdauer, t_2p, höchstens 0,15 Ma betragen kann.

Die Analyse langlebiger kosmogener Radionuklide mittels AMS in Verbindung mit dem kernphysikalischen Verständnis ihrer Produktion eröffnet die Möglichkeit, die Bestrahlungsgeschichte kleiner Körper im Sonnensystem vollständig aufzuklären und, hier nicht dargestellt, in Proben der Erdoberfläche eine Vielzahl von geologischen und geochemischen Fragen zu bearbeiten.

Das Projekt wurde teilweise durch die DFG und den Schweizer Nationalfond gefördert. Unser besonderer Dank gilt den Kollegen an den Beschleunigeranlagen, Thomas Faestermann, Klaus Knie, Gunther Korschinek und Peter W. Kubik, für die gute Kooperation bei den AMS-Messungen.